近日,我校化學(xué)學(xué)院綠色催化與傳感創(chuàng)新科研團(tuán)隊(duì)在國(guó)際權(quán)威期刊《Journal of Hazardous Materials》(中科院1區(qū)Top,IF=11.3)上發(fā)表題為《Cobalt-Silver Dual Sites Promote Highly Selective Photocatalytic NO Removal via Synergy of Internal Electric Field Integrated Plasmon and Spin Polarization Effect》的研究論文。該研究成功開(kāi)發(fā)出一種新型三元協(xié)同光催化劑——Co-Ag-AgCl/ZnSn(OH)6,該催化劑在可見(jiàn)光下對(duì)一氧化氮(NO)的去除效率高達(dá)68.90%,同時(shí)將有毒副產(chǎn)物二氧化氮(NO2)的生成抑制至28 ppb以下。重慶師范大學(xué)為第一完成單位,化學(xué)學(xué)院陳鵬副教授為第一作者,張文東研究員為唯一通訊作者。
氮氧化物(NOx)是工業(yè)燃燒和汽車(chē)尾氣中的主要污染物,其中NO占初始排放的95%,但其光催化氧化過(guò)程常因反應(yīng)不徹底而生成高毒性NO2副產(chǎn)物,制約了實(shí)際應(yīng)用。傳統(tǒng)光催化劑在電荷分離效率和反應(yīng)物活化方面存在局限,導(dǎo)致NO無(wú)法完全氧化為無(wú)害的硝酸鹽(NO3-)。對(duì)此,研究團(tuán)隊(duì)創(chuàng)新性地設(shè)計(jì)了Co-Ag-AgCl/ZnSn(OH)6三元系統(tǒng),通過(guò)實(shí)驗(yàn)與理論計(jì)算結(jié)合,揭示了三種效應(yīng)協(xié)同工作的機(jī)制。

研究顯示,該催化劑的核心理念在于“內(nèi)部電場(chǎng)定向電荷分離+等離子體效應(yīng)增強(qiáng)光吸收+自旋極化調(diào)控反應(yīng)路徑”。AgCl/ZnSn(OH)6異質(zhì)結(jié)形成內(nèi)部電場(chǎng),驅(qū)動(dòng)光生電荷定向遷移;銀納米顆粒的等離子體共振效應(yīng)拓寬了可見(jiàn)光響應(yīng)范圍;鈷簇引入的自旋極化效應(yīng)則作為電子陷阱中心,優(yōu)化了反應(yīng)路徑,優(yōu)先將NO轉(zhuǎn)化為硝酸鹽,而非NO2。
團(tuán)隊(duì)通過(guò)原位X射線(xiàn)光電子能譜(XPS)和密度泛函理論(DFT)計(jì)算證實(shí),鈷簇的引入顯著增強(qiáng)了氧分子和水的吸附活化,促進(jìn)活性氧物種(如·O2-、·OH和1O2)的生成,從而直接氧化NO至NO3-。與傳統(tǒng)催化劑相比,該材料在長(zhǎng)時(shí)間連續(xù)測(cè)試中保持穩(wěn)定,且室溫合成工藝更具規(guī)模化潛力。

該技術(shù)可在室內(nèi)或城市環(huán)境中低濃度NO(<1 ppm)條件下運(yùn)行,為綠色化學(xué)提供了新思路。未來(lái),團(tuán)隊(duì)計(jì)劃進(jìn)一步優(yōu)化材料成本與耐久性,并推動(dòng)原型系統(tǒng)測(cè)試。這項(xiàng)研究不僅推進(jìn)了光催化科學(xué)前沿,也為應(yīng)對(duì)全球空氣污染挑戰(zhàn)提供了切實(shí)方案。本研究由國(guó)家自然科學(xué)基金、重慶市自然科學(xué)基金等項(xiàng)目支持。
論文鏈接地址:https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2025.140980